浸没燃烧蒸发对渗滤液有机物特性及镉络合潜力影响研究

浸没燃烧蒸发对渗滤液有机物特性及镉络合潜力影响研究

【摘要】： 膜浓缩是垃圾渗滤液处理的主流工艺,形成的富集盐分和难降解有机物的膜浓缩液(Membrane Retentate,MR)很难处理。浸没燃烧蒸发(Submerged Combustion Evaporation,SCE)技术近年来成功运用于渗滤液MR的减量化,对于高盐、高有机物或既高盐又高有机物的MR都有着很好的适应性。MR中的有机物主要是腐植酸类物质(Humic Substances,HS),在分离浓缩后可用于重金属污染修复,SCE是目前唯一可实现MR高度浓缩的技术,但其对有机物的资源化特性影响尚不可知。本文以北京某填埋场MR及其经SCE处理后产生的蒸发残余物(SCE Concentrate,SC)为对象,借助超滤手段研究了有机物组成及结构在蒸发前后的变化,基于等温吸附实验获取了有机物的Cd专性络合参数,综合评估SCE的影响和SC中有机物的Cd络合潜力,从而为完善渗滤液处理技术链提供支持。超滤分析表明,蒸发前后有机物均以高分子量(>10 kDa)为主,含量高达40%以上。经SCE处理后中等分子量(2.5-10 kDa)有机物被破坏,富里酸(Fulvic Acids,FA)的分子结构变化是主要原因。胡敏酸(Humic Acids,HA)具有较强抗热性,10 kDa以上的HS比例在处理后由56%提升至70%。以紫外-可见光指标E_(250)/E_(365)结合E_(254)/E_(436,),以及~(13)C核磁共振图谱积分构建的芳构化度指标验证了HS芳构化度随分子量变化的正相关关系,且元素分析与NMR积分表明高分子HS中羧酸含量及单位碳上的氮、氧含量更高。蒸发后HA分子量升高,其芳构化度、羧酸含量及有机物中氮与氧含量更高,FA的变化相反。以非理想竞争吸附模型对有机物Cd专性络合特性的模拟结果表明,有机物经蒸发后,羧基最大Cd络合能力由3.76提升至4.65 mol/kg-TOC,单个羧基位点的Cd反应化学计量数升高;羟基络合能力由0.68降低为0.40 mol/kg-TOC,但对Cd的亲和常数(log K)由6.17提升至6.69,与质子的竞争力增强。结合HS的性质变化,SCE蒸发提高了HS的整体芳构化度(由HA的变化主导),因而增强了有机物对Cd的亲和力;但同时降低了HS的含氧官能团含量(由FA的变化主导),导致其酸性络合位点密度降低。总体而言,经SCE处理后有机物对Cd的络合表现整体优于蒸发前,且与纯化后的天然HS能力相近。

【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017

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