金属—有机框架纳米片微胶囊及其复合材料的制备与应用

金属—有机框架纳米片微胶囊及其复合材料的制备与应用

【摘要】： 超薄二维金属-有机框架(MOF)纳米片由于其独特的尺寸特性成为了目前当之无愧的明星材料。近年来,二维MOF纳米片已经被频繁地用作构建介观/宏观尺度上更为复杂的结构的基本单元。随之而来也引发了研究人员的猜想:能否通过设计材料不同的物理结构而不是简单地改变其化学成分,使其性能得到提升。尽管最近在合成二维MOF纳米片的各种层次化结构方面已经取得了巨大进展,然而,制备尺寸可控并且具有层次化的中空结构仍是一个巨大的挑战。针对此问题,本文提出了一种液滴微流控策略,能够连续高效地制备不同种类的尺寸可控的单分散的MOF纳米片微胶囊。首先,采用原位界面反应法证明了金属离子M~(2+)(M=Cu,Zn,Co)与有机连接体(Tetrakis(4-carboxy-phenyl)porphyrin,TCPP)能够在互不相溶的两液相界面发生反应,制备了三种不同TCPP-M纳米片薄膜。相比于传统溶剂热法制备的层状MOF纳米片,这种薄膜具有粗糙的表面。随后将反应转移到液滴微流控体系中,成功的制备了三种TCPP-M纳米片微胶囊;并对微胶囊的尺寸控制进行了研究,发现其尺寸依赖于微流控系统中连续相与分散相流速的比例。其次,对得到的TCPP-Cu纳米片微胶囊的形貌进行了分析。通过FESEM、TEM、AFM等手段分析,证明微胶囊具有中空结构,其壳层由超薄TCPP-Cu纳米片组成,并且微胶囊的壳层显示出独特的内表面光滑外表面粗糙的结构特征。通过观察原位界面法制备的薄膜的过程和特征,提出了微胶囊壳层的“反应-扩散”形成机理。进一步通过XRD、FTIR、UV-vis、XPS等分析方法,揭示了TCPP-Cu结构单元为一个中心未金属化的TCPP连接体与八个铜离子形成的“双核叶轮”型棋盘结构。同时,TCPP-Zn和TCPP-Co纳米片也显示出类似的结果。最后,将纳米粒子引入TCPP-Cu纳米片微胶囊中,制备了多功能的杂化微胶囊。利用FESEM、TEM等手段表征了杂化微胶囊的形貌,证明了磁性纳米粒子/金纳米粒子被包覆/负载在微胶囊内部/外部。随后,将杂化微胶囊应用于对硝基苯酚的催化还原反应,结果表明,负载金纳米粒子的杂化微胶囊具有比纯金纳米粒子更高的催化活性;并且反应结束后杂化微胶囊能够快速无损失地回收。进一步研究表明,TCPP-Cu纳米片与对硝基苯酚之间强烈的π-π相互作用是导致杂化微胶囊催化性能增强的主要因素。

【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019

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