微纤维内液滴形态调控与电动释放机制及实验研究

微纤维内液滴形态调控与电动释放机制及实验研究

【摘要】： 微流控技术作为一种新兴的技术平台被广泛用于结构精巧以及组分多样性的微纳米材料合成,其中利用结合有液滴生成与纤维纺丝过程的液滴微流控技术制备液滴填充型多腔室纤维是近些年生命科学和材料学等领域的研究热点。这类多腔室纤维凭借其独特的表面形貌、多层次结构以及良好的生物相容性,被广泛用于环境保护、生物医学和多功能复合材料等前沿领域。一方面,基于外部纤维基质良好的机械性能以及可视化特点,通过操纵纤维来灵活调控内部液滴的形态为近些年非球形微粒的制备提供了新思路,然而现有研究大都局限于光固化材料的使用;另一方面,纤维内相互独立的液滴腔室避免了内部封装物之间发生交叉污染,为多种功能性物质如细胞、蛋白质和药物等共封装提供了可靠的微环境,但是以多腔室纤维为载体实现内部多种封装物可控释放的研究鲜有报道。针对液滴填充型纤维在非球形微粒合成和多种物质共封装与可控释放方面存在的局限,本文开展如下研究:从同轴流法液滴生成基本理论出发,分析并得出了液滴尺寸与两相流体流量比之间的关系。基于相场法建立了液滴生成数值仿真模型,并分析了界面张力和内外相流体流速对液滴直径和生成频率的影响规律,为后续多腔室纤维的形态调控提供支撑。接着建立了受限液滴变形的仿真模型,分析了纤维内液滴的受力和变形行为。进一步基于Maxwell-Wagner界面极化理论并结合数值仿真对交流电场中双乳液滴的介电响应特性以及电动力学行为进行了分析,得出了液滴壳厚、电场频率和介质溶液电导率对液滴释放的影响规律,为纤维内双乳液滴的电控释放行为奠定理论基础。从形状可控的非球形微粒制备以及拓展其取材范围的角度出发,搭建了一套适用于热固化和光固化材料的非球形微粒连续制备的毛细管微流控芯片系统。以油滴填充型微纤维为对象,实验研究了不同流动条件下纤维内受限油滴的形态与尺寸变化规律。进一步以纤维内变形油滴为模板,利用光或热聚合作用固化得到包括球形、鸭梨形、沙锤形和棒状四种不同形态的非球形微粒。通过对比分析载有催化剂的同体积多孔球形和棒状微粒对于有机染料的光催化降解效率,验证了大比表面积的非球形微粒具有强化污水处理的潜在价值。鉴于实际应用中对于长度高度可控的微米级水凝胶纤维的需求,提出了一种电控定长度裁剪海藻酸钙水凝胶纤维的新方法。利用玻璃毛细管微流控芯片制备了双乳液滴周期性填充的微纤维,并对液滴壳厚、液滴直径以及纤维节长度和直径进行了灵活调控。此外利用外加交流电场操控微纤维内双乳液滴破裂以实现水凝胶微纤维在液滴结点处断裂,得到了长度高度可控的磁性和非磁性纤维段。最后在外部磁场作用下实现了水凝胶纤维段的定轨迹运动和三维组装,验证了其用作微米马达和支架模块的可行性。从纤维内受限双乳液滴在电场作用下的时间相关性破裂行为出发,详细研究了电压、频率、电导率和油相粘度等因素对液滴发生破裂所需电场作用时间的影响。利用设计的集成有两个液滴生成单元和一个纤维纺丝单元的毛细管芯片制备了由两种双乳液滴填充的微纤维,同时对纤维内两种液滴的封装形式、壳厚以及封装密度进行了可控调节。最后利用纤维内具有不同性质的液滴在电场作用下发生破裂的时间差,以液滴对填充型纤维为对象研究了由壳厚和电导率控制的两种液滴内封装物的选择性释放。结合实验与仿真分析确定了实际应用中的工作参数。

【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2021

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