钯铜合金纳米材料的制备、表征及其电催化甲酸和甲醇氧化性能的研究

钯铜合金纳米材料的制备、表征及其电催化甲酸和甲醇氧化性能的研究

【摘要】： 直接液体燃料电池作为一种能量密度高、低污染和安全高效的能量转换装置,受到了广泛的关注和研究。但是,直接液体燃料电池的阳极催化剂的高成本及低性能阻碍了其大规模商业化的应用,现在对阳极催化剂的设计研究主要方向在降低贵金属用量,耐CO毒化能力,提高催化活性及稳定性几个方面。因此,本文以贵金属Pd为对象,一方面,与价格低且含量丰富的铜金属形成合金纳米催化剂,发现催化剂的催化性能强烈依赖于对其组成和尺寸的调控;另一方面,将钯铜合金纳米粒子负载于氧化铈纳米棒,研究了支撑物氧化铈与钯铜合金纳米粒子间的相互作用及其对电催化氧化甲酸和甲醇活性的影响。主要内容如下:(1)以油胺(OAm)溶剂作为还原剂和保护剂,通过将钯和铜前驱体共还原合成PdCu合金纳米颗粒,组分不同的PdCu合金纳米颗粒通过改变Pd和Cu前驱体的摩尔比来制备,不同尺寸大小的PdCu合金纳米粒子的制备通过控制前驱体的加入速度来实现,利用HRTEM、XRD、XPS和EDS元素分析对纳米催化剂进行表征。研究了PdCu合金纳米催化剂对甲酸氧化的电催化性能,并分析了PdCu合金纳米颗粒的催化活性分别与催化剂组分和尺寸之间的依赖关系。(2)采用水热合成法制备了CeO_2纳米棒,并利用湿化学法将PdCu合金纳米颗粒与CeO_2纳米棒偶联。通过TEM,XRD和XPS的表征,观察到CeO_2 NRs通过CeO_2(220)和PdCu(111)晶面的相互作用诱导PdCu合金纳米粒子产生明显的压缩应变,这进一步拓宽了d-带带宽,并降低了d-带中心,提高催化剂耐CO毒化能力。CeO_2负载的PdCu催化剂对FAOR和MOR显示出大大增强的催化活性,其中,PdCu/CeO_2-1对甲酸电氧化的催化活性为1.72 A/mg,是商业Pd/C(0.23 A/mg)的7.5倍。分析发现催化活性的提高归因于PdCu表面Pd氧化物和CeO_2 NRs上的氧空位的增加及其协同催化作用。此研究专门揭示了CeO_2纳米棒载体对金属催化剂催化活性增强的机理,可以为燃料电池高性能阳极催化剂的合理设计提供借鉴。

【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019

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