林资源高效转化与利用创新团队在Carbon Energy发表CO2甲烷化重要研究成果

近日，昆明理工大学化学工程学院林资源高效转化与利用创新团队在CO2甲烷化研究领域取得重要进展，相关成果以“Multiple Active Sites Engineering in Cu/γ-Al2O3 Catalyst Enables Selective Electrocatalytic CO2 Reduction to Methane at High Rates”为题发表在材料能源领域顶级期刊Carbon Energy（IF=24.2）上。昆明理工大学化学工程学院为论文第一完成单位，我院2023级博士研究生曾祥棵为论文第一作者，陕绍云教授和姚凯利博士为论文共同通讯作者。

为应对因二氧化碳浓度持续升高带来的全球环境挑战，利用可再生电力驱动二氧化碳还原反应，将其直接催化转化为高附加值碳氢化合物与燃料，已成为一项兼具科研前沿性与应用潜力的碳中和解决方案。甲烷（CH4）因其极高的能量密度（55.5 MJ/kg）成为CO2还原的明星目标产品。然而，其合成涉及复杂的多步质子-电子转移过程（每分子CH4需8H+/8e-），面临高反应速率下选择性低的难题。CO2还原制备CH4需经历CO2活化（C=O键断裂形成*CO），H2O解离（O-H键断裂生成*H），以及*CO和*H耦合生成决速步*CHO中间体等多个关键步骤。因此，开发具有多位点协同催化结构的催化剂，是突破复杂多步CO2RR性能瓶颈的核心。

据此，本研究创新性地设计了一种基于γ-Al2O3负载的Cu催化剂（标记为Cu/γ-Al2O3），在500 mA cm−2工业级电流密度下获得了优异的CH4选择性（法拉第效率FE=72%），同时稳定性达55小时。显微和光谱分析证实Cu催化剂（~1 nm）在γ-Al2O3表面原子级分散；原位光谱、电化学分析与DFT计算阐明该催化剂活性位点的协同作用机理：Cu作为CO2活化位点，γ-Al2O3担当H2O解离位点，而Cu与γ-Al2O3形成的界面位点则作为关键中间体*CHO的形成位点，通过多位点协同耦合效应，显著提升CO2甲烷化性能。本研究提出的这种“组合式位点工程”策略，为理解并设计用于复杂多步反应的多位点协同催化体系提供了科学依据。

该工作得到了国家自然科学基金、云南省基础研究面上项目、云南省兴滇英才支持计划产业创新人才项目、云南省兴滇英才支持计划青年人才项目的资助。

论文链接：http://doi.org/10.1002/cey2.70168

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