城市生活垃圾填埋场垃圾渗滤液中抗生素与抗性基因的污染特征研究

城市生活垃圾填埋场垃圾渗滤液中抗生素与抗性基因的污染特征研究

【摘要】： 垃圾填埋场是抗生素和抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)的“汇”和“源”。过期或未使用的抗生素随生活垃圾进入填埋场,对场内微生物产生选择压力,诱导抗性细菌的产生,同时携带抗生素和ARGs的人畜排泄物、污水厂污泥和非法医疗废弃物等也可能随生活垃圾进入填埋场内,最终填埋场中的抗生素和ARGs通过垃圾渗滤液输入到环境中,对环境造成严重威胁。目前国内外对抗生素和ARGs在土壤、污水厂及地表水等环境介质的污染特征和环境归趋进行了大量的研究,但是对于抗生素和ARGs在填埋场渗滤液这个特殊的环境介质中的污染特征鲜有研究。研究抗生素和ARGs在填埋场渗滤液中的污染特征对于其污染控制具有重要意义。本研究采集了我国7个不同城市的生活垃圾填埋场渗滤液样品,利用固相萃取-高效液相色谱质谱联用技术(SPE-HPLC-MS/MS)和荧光定量PCR技术(QPCR)分别检测了渗滤液中四环素类(四环素(TC)、土霉素(OTC)、强力霉素(DXC))和磺胺类(磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SM)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)和磺胺甲恶唑(SMX))两类7种抗生素、及其相应的四环素类(tetO、tetW)和磺胺类抗性基因(sul1)在春、夏、秋、冬四个季节的浓度水平,并研究了城市人口、城市经济发展水平及渗滤液理化性质对渗滤液中抗生素和ARGs污染特征的影响。具体结论如下:(1)渗滤液样品的理化指标在不同填埋场间和不同季节间波动性强,无显著规律,但填埋场库容、垃圾日填埋量及填埋场所在城市的经济发展水平是影响渗滤液理化指标的主要因素,具体表现为:CODCr与垃圾日填埋量正相关(p<0.05),TOC与填埋库容、城市GDP以及人口正相关(p<0.05),与垃圾日填埋量正相关(p<0.01);TN和NH4+-N与填埋库容、城市GDP以及人均GDP正相关(p<0.05),与垃圾日填埋量正相关(p<0.01),TN还与城市人口正相关(p<0.05)。(2)针对渗滤液中复杂基质对于抗生素检测的干扰,以固相萃取结合高效液相色谱质谱联用技术建立了渗滤液样品中四环素类(TCs)和磺胺类(SAs)7种抗生素的检测方法并检测了渗滤液中目标抗生素的浓度。检测结果表明,目标抗生素普遍存在于不同填埋场渗滤液中,检出率均大于50%,其中SD、SM和SMT的检出率为100%。TCs平均检出浓度范围为27.8 ng/L(TC)-228.3 ng/L(OTC),SAs的平均检出浓度范围为173.8ng/L(SMX)-885.2ng/L(MMT),其中SAs是渗滤液中主要的抗生素污染种类。在空间上,渗滤液中OTC和TCs的浓度与填埋库容正相关(p<0.01),与垃圾日填埋量正相关(p<0.05),表明填埋库容和垃圾日填埋量是影响渗滤液中TCs浓度的主要因素;在季节上,渗滤液中目标抗生素浓度在7个填埋场间无一致的季节变化规律,但冬季渗滤液中目标抗生素总浓度偏高且在各填埋场间水平接近,表明目标抗生素(特别是SAs)在冬季渗滤液中的污染较其它季节严重。(3)目标ARGs普遍存在于渗滤液样品中。四环素类抗性基因tetO、tetW以及磺胺类抗性基因sul1在渗滤液样品中检出率均为100%,相对丰度检出范围分别为2.9× 10-4×-4.2X10-2、1.6×10-4-9.0×10-3 和 5.3×10-4-5.0×10-1。其中,sul1是渗滤液中主要的ARGs污染类别。相关性分析得出sul1的相对丰度与填埋场所在城市的人均GDP负相关(p<0.05),表明城市的经济发展水平是影响渗滤液中sul1丰度的因素。目标ARGs在空间上无明显分布特征,但tetO和tetW的相对丰度、目标ARGs总丰度存在季节性差异(p<0.05),同时目标ARGs呈现不同的季节变化规律,具体表现为:春季tetO的相对丰度高于其它三个季度;冬季tetW的相对丰度低于其它三个季度;而秋季渗滤液样品中目标ARGs丰度总和和sul1的相对丰度高于夏季,但其在春季和冬季的不同填埋场间渗滤液样品中变化规律不一致。(4)结合皮尔森相关性分析和多变量分析结果得出:渗滤液pH是影响渗滤液中目标抗生素分布的重要环境因子(p<0.01);而抗生素和渗滤液理化性质共同影响渗滤液中目标ARGs的分布,具体表现为:渗滤液中DXC和SMX浓度影响渗滤液中ARGs的分布(p<0.05),NH4+-N和CODCr对于渗滤液中ARGs的分布有极显著的影响(p<0.01)。

【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院重庆绿色智能技术研究院)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018

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